中国科学技术大学教授路军岭与李微雪、韦世强等课题组合作,协同利用金属—载体相互作用和原子限域,首次设计出一种高密度、抗积碳镍铜“动态三原子”新型非贵金属催化剂,并在富烯烃气氛中乙炔和1,3—丁二烯选择性加氢等应用方面取得突破性进展。相关成果日前在线发表于《自然—纳米技术》。
低碳烯烃是石油化工中的核心平台小分子。石脑油裂解制备的低碳烯烃,通常含有微量乙炔和1,3—丁二烯分子,严重影响其下游应用。选择性加氢是去除烯烃中微量乙炔(或1,3—丁二烯)的一项关键纯化技术,其工业催化剂通常是钯基贵金属催化剂。开发出高效非贵金属催化剂,同时避免催化剂烧结和积碳,是一项科学难题。
路军岭团队通过协同金属—载体相互作用和原子限域,在石墨型氮化碳载体上,制备出一种高密度镍铜三原子催化剂。在富乙烯氛围的乙炔(或1,3—丁二烯)选择性加氢反应中,该催化剂在活性、选择性、稳定性方面表现出优异的催化性能,远远优于镍单原子催化剂。测试表明,该催化剂在反应过程中基本没有积碳的生成。
多种表征和李微雪团队理论计算表明,活性金属镍原子通过羟基被限域在两个铜原子位点中间,形成一种线式结构,镍原子位点在加氢反应中可以发生动态结构变化。这种动态结构变化,不仅可以改进催化剂对反应分子的吸附从而提高催化活性,而且可以维持高稳定性,而单镍位点则使得该催化剂表现出高选择性和高抗积碳性能。
路军岭表示,这一策略为未来设计高效、稳定且低成本的工业加氢催化剂提供了新思路。(桂运安)