近日,内蒙古农业大学史全全科研团队与内蒙古大学张军教授、中国科学院大连化学物理研究李杲研究员合作,分别在国际知名期刊《胶体与界面科学》(Journal of Colloid and Interface Science)(IF=9.96)和《碳材料》《Carbon》(IF=11.30)发表了“溴氧铋量子点修饰调控钛酸钠纳米项链产生丰富的氧空位”(Bismuth oxyhalide quantum dots modified sodium titanate necklaces with exceptional population of oxygen)和“原位剥离自组装精致设计二维/二维g-C3N4/TiO2(B)异质结提升光催化氧化苯甲醇反应性能”(In-situ exfoliation and assembly of 2D/2D g-C3N4/TiO2(B) hierarchical microflower: Enhanced photo-oxidation of benzyl alcohol under visible light)最新成果,该研究是利用光催化苯甲醇高效绿色的合成苯甲醛。
图:溴氧铋/钛酸钠纳米项链复合催化剂形貌、DFT理论计算、氧空位测定以及光催化苯甲醇转化为苯甲醛反应性能。
该研究得到了国家自然科学基金、内蒙古青年科技英才、内蒙古农业大学高层次人才引进基金等项目的资助。
苯甲醛是一种重要的化工原料,被广泛应用于除草剂、添加剂、化妆品、食品和医药等众多领域。传统的合成工业是采用甲苯直接氧化,不仅需要使用高价态金属盐(如高锰酸钾,重铬酸钾等)等氧化剂,而且,合成过程需要大量有机溶剂,不利于绿色可持续的发展。人工光合成技术能够直接利用太阳能将苯甲醇氧化成苯甲醛,是目前高效绿色合成苯甲醛的一种最为有效的策略。
科研团队首先通过钛酸钠纳米管解离自组装,并定向排形成一条条细而长、相互交织成网状结构的纳米项链。溴氧铋量子点均匀沉积在钛酸钠项链的表面,有效构筑了异质结,实现了苯甲醇绿色高效合成苯甲醛,结合电子顺磁共振能谱和理论计算表明异质结表面丰富的氧空位促进了苯甲醇到苯甲醛的转化。
图:氮化碳/二氧化钛(B)异质结复合催化剂形貌、反应机理以及光生电子和空穴分离性能表征。
同时科研团队通过类石墨烯氮化碳在乙二醇溶液中原位剥离,并自组装设计合成了二维/二维C3N4/TiO2(B)异质结,紧密接触的二维异质界面,有效的调控表面化学价态和缺陷位,形成了内界电场,促进光生电子和空穴在半导体间相互迁移,在可见光的照射下,实现了苯甲醇高效完全转化为苯甲醛。
史全全团队立足自治区丰富的稀土和生物质资源,近年来在新型、高效功能纳米催化剂的设计合成及其人工光合成等领域取得了一系列的研究进展,相关的研究成果已经在Journal of Material Chemistry A 7 (2019) 2253、Nano Research 13 (2020) 939、Nanosacle 12 (2020) 4982、ChemCatChem 13 (2021) 3381;Catalysis Science Technology, 11 (2022) 6543等国际著名期刊上在线发表。
论文链接:
https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S002197972201044X
https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0008622322003712
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