近年来，三元策略在提高有机太阳能电池性能方面已展露出很大的潜力，成为有机光伏领域的研究热点。张福俊教授课题组长期专注于三元有机光伏器件物理方面的研究，提出了研究三元体系中激子和载流子动力学的新方法、新手段，以及理解合金模型的微观机制。近期，该课题组基于PM6:Y6:MF1体系成功制备出效率为17.22%的三元器件，在中国计量科学院的验证效率为16.8%。此工作已经以Articles形式发表在Science Bulletin上。
该工作系统研究了MF1掺杂比例对三元器件光伏参数的影响。随着MF1掺杂比例的增加，器件的短路电流先升高后降低;开路电压逐渐升高;填充因子先升高后降低再升高。器件短路电流的升高主要归因于有源层光子俘获和形貌的优化。逐渐增大的开路电压表明：MF1和Y6形成了类合金态，即分子间激发态能级简并，MF1和Y6良好的兼容性是形成类合金态的前提条件。作者利用Raman mapping，接触角和GIWAXS实验证明MF1和Y6具有较好的兼容性。从其Raman mapping的图像中，能够直观地观察到MF1在有源层中的分布情况。如图1c所示，蓝色，红色和黄绿色区域分别表示混合膜中的PM6，Y6和MF1。从三元Raman mapping的图像中能够观察到大多数黄绿色斑点嵌入到红色区域，表明在三元混合薄膜中MF1更倾向于与Y6混合形成类合金态。填充因子的变化主要归因于双受体材料较好的兼容性和不同的LUMO能级。由于MF1的LUMO能级高于Y6，当MF1在受体中的比例为10 wt%时，MF1和Y6上产生的电子能够沿着较低的混合LUMO能级传输。当MF1的含量增加到50 wt%时，有源层中会形成大量的电子陷阱，导致器件电子迁移率和填充因子的降低。当MF1的含量为10 wt%时，三元器件的效率达到最优17.22%，其短路电流为25.68 mA cm 2，开路电压为0.853 V，填充因子为78.61%。相较于PM6:Y6二元器件，最优三元器件的短路电流，开路电压和填充因子均得到了提升。
图1. (a) 器件结构示意图;(b)器件光伏参数随MF1掺杂比例的变化趋势;(c)混合薄膜的Raman mapping图像;(d) PM6, MF1 和Y6能级图;(e)有源层中电子和空穴迁移率;(f) 器件的J-V曲线。
表1 不同MF1掺杂比例的有机太阳能电池光伏参数
a)最优三元器件在中国计量科学研究院验证的光伏参数
该工作表明第三组分的作用除了增强有源层光子俘获外，还可优化激子的分布，给受体材料的相分离程度和分子排布方式，形成类合金态调控能级位置，进而同时提高器件的短路电流，开路电压和填充因子。该工作进一步证明：三元策略是一种有效提高器件性能的方法。
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