近日,中国科学技术大学国家同步辐射实验室教授韦世强和特任教授姚涛课题组合作,利用同步辐射X射线吸收谱学技术,精确设计单活性位点钴基催化剂,实现太阳光驱动自发水分解,相关研究发表在《德国应用化学》上,并被选为当期热点文章进行亮点报道。
通过太阳光驱动水分解的“人工光合作用”是实现太阳能转化生产清洁可再生氢能的理想方法,同时也是解决未来能源的途径之一。然而,目前大多数光催化剂在不使用牺牲剂的条件下很难实现太阳光驱动水分解,其效率也远远达不到实际应用需求。光解水过程包含着复杂的多电子、多步骤反应,对催化剂材料的要求非常高,不仅要有合适的能级结构来吸收足够的可见光,更关键的是要有效地分离和传输光生电子和空穴,同时还具备高效稳定的产氢和产氧活性位点。因此,寻求新型高效、稳定和廉价的光催化剂依然面临着极大挑战。
该研究组提出通过设计构建单活性位点结构来分离光生电子和空穴对,并作为助催化剂实现高效的全解水性能。利用氮化碳纳米空间限域效应合成原子级分散的结构位点,同步辐射X射线吸收谱学以及高角环形暗场像明确形成了一种特殊构型,从而获得了单位点钴基负载磷掺氮化碳复合型光催化剂。该复合结构在电子能带结构中形成特殊中间态,不仅极大地提高了材料的可见光吸收,而且有效抑制光生电子—空穴对复合,成功将光生载流子寿命显著提高约20倍。这种单活性位点复合型光催化剂将为进一步提升现有光催化剂的水分解性能提供新的设计思路和方法,同时也为从原子尺度探究催化活性中心和反应机理提供了新的有效途径。(柯讯)